сочеталась черты евангельских Марфы – заботящейся о земном, и Марии – заботящейся о небесном. Так, в феврале 1904 года она создала комитет по сбору средств в помощь солдатам Русско-японской войны. За два года ей удалось собрать огромную по тем временам сумму – более миллиона рублей. В кремлёвских мастерских целыми днями формировали посылки на фронт. Именно из этих мастерских и выбежала великая княгиня на грохот взрыва, когда в феврале 1905 года террорист Иван Каляев метнул в карету её мужа адскую машину. Степень ожесточения в обществе против Сергея Александровича была так велика, что некоторые цинично шутили, что «покойный впервые пораскинул мозгами». Великого князя разорвало взрывом на части, и Елизавета Фёдоровна сама собирала разбросанные куски его плоти. Однако, она нашла в себе силы посетить Каляева в тюрьме и передать ему прощение от мужа, присутствие которого ощущала все эти скорбные дни.
Оставшись вдовой, Елизавета Федоровна продала фамильные драгоценности и особняк в Санкт Петербурге и купила усадьбу с четырьмя домами и садом на Большой Ордынке. Так возникла обитель сестёр милосердия с полу-монастырским уставом, куда принимались женщины от двадцати одного года до сорока лет. И хотя сёстры давали обет нестяжания, целомудрия и милосердия, но при желании они могли свободно снять с себя все обещания и вернуться в мир. У них даже монашеская «униформа», разработанная Михаилом Васнецовым, была не традиционно черного, а жемчужно-серого цвета. Устав обители, настоятельницей которой стала великая княгиня, она написала сама.
Сначала некоторые члены Священного синода встретили её начинание в штыки, заподозрив в них попытку возродить древний институт диаконисс. Но рядовые москвичи, особенно обитатели соседнего Хитрова рынка, полного нищих, воров, грабителей и проституток, приняли заботу настоятельницы. Первым делом в обители развернули госпиталь. Потом преобразовали зимний сад в маленькую больничную церковь святых Марфы и Марии так, чтобы через открытые двери больницы можно было следить за службой даже лежачим.
Духовником обители стал соратник великой княжны по оружию: Митрофан Серебрянский был до этого настоятелем Покровского храма 51-го драгунского Черниговского полка, а Елизавета Фёдоровна – его шефом.
Скоро в обители появились аптека, где часть лекарств выдавалась бесплатно, столовая для неимущих, пункт раздачи одежды, библиотека, приют для девочек-сирот. А вход украсила часовня. И, конечно, в первую мировую именно в Марфо-Мариинской обители был устроен Всероссийский штаб милосердия.
По совету Михаила Нестерова Елизавета Федоровна пригласила тогда молодого архитектора Алексея Щусева для строительства собора Покрова Богородицы. А сам Нестеров вместе с Андреем Лаковым и Павлом Кориным взял на себя интерьеры и роспись в соборе. К 1912 году Алексей Щусев возвел собор в стиле русский модерн «по мотивам» владимиро-суздальского зодчества: с каменной резьбой на белоснежных, как покров Богородицы стенах, и с изысканно вытянутыми, но по-монастырски черными луковками куполов. По красоте