1876 году сложилась централизованная революционная организация, получившая в 1878 году название «Земля и воля» (первоначально «Северная революционно-народническая группа», «Общество народников»). Основатели и лидеры организации – М. А. Натансон, А. Д. Михайлов, О. В. Аптекман, Г. В. Плеханов, А. Д. Оболешев, В. А. Осинский, А. А. Квятковский, М. Р. Попов и др.
В 1878 году в «Землю и волю» вошли бывшие «чайковцы» С. М. Кравчинский (взявший впоследствии литературный псевдоним Степняк), Д. А. Клеменц, Н. А. Морозов, С. Л. Перовская, Л. А. Тихомиров, М. Ф. Фроленко. В 1877 году в организацию входило около 60 человек, примыкало к ней еще примерно 150 революционеров. Печатные органы – социально-революционное обозрение «Земля и воля» (Петербург, № 1–5, октябрь 1878-го – апрель 1879-го) и приложение к нему – «Листок «Земли и воли» (Петербург, № 1–6, март – июнь 1879-го).
Целью организации являлось «осуществление народного восстания в возможно ближайшем будущем». Землевольцы перешли от отвлеченной пропаганды социалистических идей к выдвижению требований, «реально осуществимых в ближайшем будущем». Эти требования были выражены в лозунге: «Земля и воля». От «летучей» пропаганды землевольцы – с целью сближения с крестьянством – перешли к поселениям в народе, организовав их в Поволжье (центр – Саратовская губерния), Донской области и некоторых других губерниях.
Землевольцы создали рабочую группу и вели пропаганду среди промышленных рабочих Петербурга, Харькова и Ростова-на-Дону. Они провели первую в истории России политическую демонстрацию. Она состоялась 6 декабря 1876 года у Казанского собора в Петербурге. С речью выступил Плеханов, было развернуто знамя с лозунгом «Земля и воля».
В их программу были включены действия, направленные на «дезорганизацию» правительства, т. е. террор.
Террор не занимал поначалу ведущего места в деятельности землевольцев и рассматривался лишь как орудие самозащиты и мести.
Однако под влиянием разочарования в пропагандистской деятельности, не приносящей видимых результатов, а также репрессий со стороны властей часть землевольцев фактически переходит к террору, постепенно вступая на путь политической борьбы.
Ключевым моментом в дальнейшей истории российского терроризма стал выстрел «неорганизованной» на тот момент революционерки, дочери штабс-капитана Веры Засулич, которым 24 января 1878 года был тяжело ранен петербургский градоначальник Ф. Ф. Трепов. Она явилась к нему на прием под видом просительницы, однако вместо прошения Трепов получил пулю в живот. Это был ответ на то, что по приказу Трепова в июле 1877 года в Доме предварительного заключения был высечен политический заключенный народник А. С. Боголюбов (Емельянов) не снявший перед ним шапку. Это противоречило действовавшему российскому законодательству, однако Трепов никакого взыскания от вышестоящих властей не получил. Рассмотрение дела было передано суду присяжных; видимо, власти хотели, чтобы само общество осудило террористку, ведь ее преступление было очевидным. Однако 31 марта суд (председатель