Ростислав Михайлович, находившийся на службе у венгров. После того, как победу в войне за византийское наследство одержал никейский император Михаил Палеолог, которому в 1261 г. удалось вернуть Константинополь, Урош перестал вмешиваться во внутренние дела могучего соседа и переключился на Венгрию, вступив в конфликт с Белой Ростиславичем – сыном Ростислава Михайловича. В 1268 г. сербский король потерпел поражение и вынужден был принять вассалитет в отношении венгерского двора, а своего сына Драгутина женить на венгерской принцессе Кателине. С того времени венгры постоянно подначивают Драгутина, чтобы тот выступил против отца и занял его престол. Византийский император Михаил VIII Палеолог хотел пристроить дочь Анну при дворе Неманичей, выдав её за второго сына Уроша Милутина, надеясь, что тот унаследует власть в Сербии. Переговоры тянулись долго, но не принесли никаких результатов. Стремясь обезопасить себя от возможной агрессии со стороны могучего Палеолога, Урош налаживает отношения с Карлом Анжуйским – королём Южной Италии и родственником его жены Елены. Для того чтобы воспрепятствовать заключению союза Неманичей и Анжуйских, Михаил вступает в переговоры с папой и в 1274 г. подписывает Лионскую унию, признавая того главой христиан Востока и Запада. Эта уния станет дополнительной причиной внутривизантийских противоречий.
Урош I поддерживал добрые отношения с наследником святого Саввы архиепископом Арсением I, который по причине плохого здоровья перед смертью уступил престол Савве II – четвёртому сыну Стефана Первовенчанного, в молодости носившему имя Предислав. Когда Савва II упокоился, на престол взошел Даниил, а затем Иоанникий (бывший игумен Хиландара и Студеницы), который впоследствии вместе с Урошем I вынужден будет бежать в Захумле, когда Драгутин свергнет своего отца с престола.
Урош справился с сепаратизмом в сербском государстве: сыновья его дяди Вукана – Джордже (Георгий), Стефан и Димитрий (будущий монах Давид), – а также потомки брата Немани Мирослава утратили влияние, которым пользовались их отцы, и превратились в обычных представителей знатных родов.
Неудовлетворённый своим статусом соправителя, «молодой король» Драгутин вместе с венграми напал на своего отца и одержал над ним победу в сражении у г. Гацко в теперешней Герцеговине, после чего Урош отрёкся, принял постриг и через год умер. Останки его находятся в его же задужбине – монастыре Сопочаны.
В период правления Уроша I начался экономический подъём Сербии, в которую переселились германские рудокопы-саксонцы, надеявшиеся открыть залежи серебряной и золотой руды. Серебро добывали в руднике Брсково (поблизости от г. Мойковац в сегодняшней Черногории), позднее были открыты рудники Трепча, Ново-Брдо, Рудник и т. д. В окрестностях сегодняшней Иваницы обнаружили железную руду. Сельскохозяйственные продукты, произведённые в Сербии, вывозили через порты Котор и Дубровник.