Побывал в Молдавии, Валахии, на Украине. Здесь он собирал сведения о казаках и лично встречался с Богданом Хмельницким.
Арсению Суханову пришлось продолжить дело, начатое Максимом Греком и Дионисием, по исправления церковно-служебных книг и выравниванию расхождения в церковных обрядах между русской и греческой церковью. При патриархе Иосифе и царе Алексее Михайловиче келарь Арсений Суханов по государеву указу от 1649 г. отправился на Восток за поиском древних достоверных списков. Он исколесил в поисках таковых не одну сотню верст и вывез в Россию около двухсот рукописей. По этим поездкам он написал книги «Проскинитарий» и «Прения с греками о вере».
В 1654-1655 гг. по заданию патриарха Никона Арсений Суханов совершил еще одну поезду «в Афонские и другие Восточные монастыри»… для отыскания и покупки греческих и древлеписанных славянских книг». В результате в Афонских монастырях и «иных старожитных местах» им было собрано 498 ценнейших книг. Они составили основу Патриаршей библиотеки в Москве. Кроме того, Арсений привез Никону модель большого храме Воскресения Христова, послужившую образцом для сооружения Воскресенской церкви в Ново-Иерусалимском монастыре под Москвой.
Деятельность Суханова сыграла немалую роль в исправлении церковных книг и принятии ряда решений церковным руководством при Никоне, послуживших началу церковного раскола. Причем часто его выводы о погрешностях греческой веры использовали раскольники в своих прениях с православными (особенно в его книге «Прения»).
В дальнейшем, в 1655-1660 гг. Арсений Суханов был келарем Троице-Сергевского монастыря, ведал его хозяйством и внешними связями, а в 1661-1664 гг. руководил Московским печатным двором.
Арсений Суханов умер 14 августа 1668 года в Москве, и похоронен Троице-Сергиевой лавре.
7 марта (воскресение). Беседа в Неделю о Страшном Суде
Перед концом земной жизни в ней будет смятение, войны, междоусобицы, голод, землетрясения. Люди будут страдать от страха, будут издыхать от ожидания бедствий. Будет не жизнь, не радость жизни, а мучительное состояние отпадения от жизни. Но будет отпадение не только от жизни, но и от веры… В жизни будут иметь руководящее значение те силы, какие готовят появление Антихриста. Антихрист будет человек, а не воплотившийся диавол. <…> Он предоставит возможность жизни Церкви, будет разрешать ей богослужения, обещать постройку прекрасных храмов при условии признания его «верховным существом» и поклонения ему. У него будет личная ненависть ко Христу. Он будет жить этой ненавистью, и радоваться отступлению людей от Христа и Церкви. Будет массовое отпадение от веры, при нем изменят вере многие епископы, и в оправдание будут указывать на блестящее положение Церкви. Искание компромисса будет характерным настроением людей. Прямота исповедания исчезнет. Люди будут изощренно оправдывать свое падение, и ласковое зло будет поддерживать такое общее настроение, и в людях будет навык отступления от правды и сладость компромисса и греха. <…> Страшный Суд не знает свидетелей